Les petits accepteurs d'énergie de réorganisation permettent de faibles pertes d'énergie en non

Nature Communications volume 13, Numéro d'article : 3256 (2022) Citer cet article

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Minimiser les pertes d’énergie est d’une importance cruciale dans la poursuite de l’obtention de cellules solaires organiques hautes performances. Il est intéressant de noter que l’énergie de réorganisation joue un rôle crucial dans les processus de conversion photoélectrique. Cependant, la compréhension de la relation entre l’énergie de réorganisation et les pertes énergétiques a rarement été étudiée. Ici, deux accepteurs, Qx-1 et Qx-2, ont été développés. Les énergies de réorganisation de ces deux accepteurs pendant les processus de conversion photoélectrique sont nettement inférieures à celles de l'accepteur Y6 conventionnel, ce qui est bénéfique pour améliorer la durée de vie et la longueur de diffusion des excitons, favoriser le transport de charges et réduire la perte d'énergie provenant de la dissociation des excitons et de la recombinaison non radiative. . Ainsi, un rendement élevé de 18,2 % avec une tension de circuit ouvert élevée supérieure à 0,93 V dans le mélange PM6:Qx-2 s'accompagne d'une perte d'énergie considérablement réduite de 0,48 eV. Ce travail souligne l’importance de la réorganisation énergétique pour obtenir de faibles pertes d’énergie et ouvre la voie à l’obtention de cellules solaires organiques performantes.

Ces dernières années, les cellules solaires organiques (OSC) ont attiré une grande attention en raison de leur légèreté, de leur traitement en solution et de leur garantie de préparation de dispositifs à couche mince flexibles semi-transparents et de grande surface à faible coût1,2,3,4,5. Grâce à de grands efforts dans la conception des matériaux et l'optimisation des dispositifs6,7,8,9, l'efficacité de conversion de puissance (PCE) des OSC basés sur des accepteurs non fullerène (NFA) Y6 a atteint 18 % pour les dispositifs binaires et 20 % pour les dispositifs ternaires et tandem. appareils10,11,12,13. Néanmoins, par rapport aux cellules solaires inorganiques et pérovskites, les performances photovoltaïques des OSC sont encore à la traîne en raison de pertes d'énergie relativement plus importantes14,15,16,17. Actuellement, la tension en circuit ouvert (VOC) de la plupart des OSC hautes performances est encore limitée à 0,8-0,9 V18,19, et la perte d'énergie est généralement supérieure à 0,5 eV20,21,22. Ainsi, pour améliorer encore l’efficacité des OSC, il est nécessaire de mieux comprendre la source de la perte d’énergie, puis de la réduire davantage grâce à une conception moléculaire rationnelle.

Généralement, la perte d'énergie dans les OSC provient principalement de deux aspects : la force motrice de la dissociation des excitons et la recombinaison non radiative. En conséquence, de nombreuses stratégies ont été proposées pour réduire les pertes d'énergie ; soit en réduisant l'énergie de liaison des excitons en régulant l'emballage moléculaire, ce qui minimisera la force motrice requise pour la dissociation des excitons23,24,25, soit en supprimant la recombinaison non radiative pendant les processus de conversion photoélectrique, tels que la désintégration des excitons, le transfert de charge (CT) désintégration de l’état et recombinaison non géminée (bimoléculaire)22,26,27,28. Ces recombinaisons non radiatives sont toutes associées au couplage électron-vibration (à savoir l'énergie de réorganisation λ, qui décrit les déformations des géométries moléculaires au cours du processus de transfert d'électrons et reflète les interactions entre électrons et vibrations intramoléculaires). De plus, selon la théorie classique du transfert d'électrons de Marcus (\({k}_{{{{{{\rm{ET}}}}}}}={V}_{{{{{{{\rm{if }}}}}}}^{2}\sqrt{\tfrac{{{{{{\rm{\pi }}}}}}}{{{\lambda }k}_{{{{{{\ rm{B}}}}}}}{{{{{{\rm{T}}}}}}\hslash }^{2}}}\,{{\exp }}\left[-\tfrac{ {\left(\triangle G+{\lambda }\right)}^{2}}{{4{\lambda }k}_{{{{{{\rm{B}}}}}}}T}\ à droite]\), où λ est l'énergie de réorganisation, V représente le couplage électronique entre l'état initial et l'état final, ΔG est le changement d'énergie libre)29, une petite énergie de réorganisation facilite la réduction de la force motrice nécessaire à la dissociation des excitons. Par conséquent, l’énergie de réorganisation joue un rôle crucial dans la conversion photoélectrique et les processus de perte d’énergie pour les OSC.

Dans ce travail, basé sur le NFA de type Y comme squelette moléculaire, en remplaçant le noyau fusionné au benzothiadiazole (BTZ) par un noyau fusionné à la quinoxaline (Qx), deux accepteurs de petites molécules, Qx-1 et Qx-2, ont été conçus et synthétisés (Fig. 1a, et leurs noms complets sont fournis dans le supplément). Historiquement, Qx et ses dérivés ont démontré divers avantages, tels que de faibles propriétés déficientes en électrons, des structures planes rigides, une facilité de modification chimique et de multiples positions de substitution, qui peuvent bien réguler leurs propriétés physiques et chimiques. ,35. Nos calculs et nos résultats expérimentaux ont révélé que les énergies de réorganisation au cours des processus de conversion photoélectrique de ces deux accepteurs sont nettement inférieures à celles de l'accepteur Y6, ce qui est bénéfique pour améliorer la durée de vie et la longueur de diffusion des excitons, favoriser le transport de charges et supprimer la recombinaison de charges. Par conséquent, des pertes d'énergie considérablement réduites de 0,508 eV et 0,482 eV pour les systèmes Qx-1 et Qx-2, respectivement, ont été obtenues, permettant ainsi aux COV des deux mélanges d'atteindre plus de 0,9 V avec PM6 (un donneur de polymère est présenté dans le supplément). Fig. 1) en tant que donneur. En conséquence, un PCE élevé de 18,2 % dans le mélange PM6:Qx-2 est obtenu avec un COV élevé de 0,934 V, un JSC de 26,5 mA cm−2 et un facteur de remplissage (FF) de 73,7 %. Au meilleur de nos connaissances, la perte d'énergie obtenue est la plus faible pour les OSC binaires avec des PCE supérieurs à 17 % signalés à ce jour. Ce travail souligne donc l’importance de l’énergie de réorganisation pour obtenir de faibles pertes d’énergie dans les matières actives organiques et ouvre la voie à l’obtention d’OSC hautes performances.