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Preuve isotopique de l'azote de l'accrétion hétérogène de substances volatiles sur Terre

Sep 10, 2023

Nature Communications volume 13, Numéro d'article : 4769 (2022) Citer cet article

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L’origine des principaux composés volatils d’azote, de carbone, d’hydrogène et de soufre dans les planètes est essentielle à la compréhension de l’accrétion, de la différenciation et de l’habitabilité planétaires. Cependant, le processus détaillé de l’origine des principales substances volatiles de la Terre reste non résolu. L'azote présente d'importants fractionnements isotopiques entre les réservoirs géochimiques et cosmochimiques, qui pourraient être utilisés pour imposer des contraintes strictes sur le processus d'accrétion volatile de la Terre. Ici, nous déterminons expérimentalement le partage N et le fractionnement isotopique entre les noyaux planétaires et les manteaux silicatés. Nous montrons que les facteurs de fractionnement N-isotopique noyau/manteau, allant de −4‰ à +10‰, sont fortement contrôlés par la fugacité de l'oxygène, et que la répartition N-noyau/manteau est une fonction multifonctionnelle de la fugacité de l'oxygène, de la température et de la pression. , et les compositions du noyau et du manteau. Après avoir appliqué le partage N et le fractionnement isotopique dans un modèle d'accrétion planétaire et de différenciation noyau-manteau, nous constatons que le budget N et la composition isotopique de la croûte terrestre plus l'atmosphère, le manteau silicaté et la source mantellique des basaltes insulaires océaniques sont les meilleurs. expliqué par l'accrétion précoce sur Terre d'impacteurs de type chondrite enstatite, suivie par l'accrétion d'impacteurs de plus en plus oxydés et de matériaux minimes de type chondrite CI avant et pendant l'impact géant formant la Lune. Un tel processus d’accrétion hétérogène peut également expliquer le bilan carbone-hydrogène-soufre dans la masse silicatée de la Terre. La Terre pourrait donc avoir acquis son inventaire volatile majeur de manière hétérogène au cours de la phase principale d’accrétion.

Les modèles dynamiques1,2 et les preuves observationnelles3,4 indiquent que des astéroïdes riches en substances volatiles ont transporté des substances volatiles vers le système solaire interne ; cependant, le mécanisme d'accrétion des principales substances volatiles de la Terre (N – C – H – S) reste non résolu5,6,7,8. Certains ont soutenu que la Terre a accumulé ses substances volatiles à partir de matériaux de type chondrite carbonée (type CI) sous la forme de « placage tardif » indifférencié après la fin de la formation du noyau9,10, comme en témoignent les ratios S, Se et Te de type chondrite CI, et les isotopes Se, dans la Terre silicatée en vrac (BSE)11,12. Cependant, certains ont soutenu que la Terre accrétait ses substances volatiles à partir de matériaux chondritiques oxydés à ses stades d'accrétion complets ou tardifs, au cours desquels les substances volatiles participaient à la formation du noyau terrestre dans l'océan magmatique2,13,14,15,16. Certains modèles ont également proposé que la Terre ait acquis ses substances volatiles auprès d'un seul impacteur géant, tel que l'impacteur formant la Lune17,18,19. Bien que certains7,16,17,18 de ces modèles précédents aient tenté d’expliquer le bilan et les ratios des principales volatilités de l’ESB, on ne sait toujours pas si ces modèles sont cohérents avec les isotopes observés des principales volatilités de l’ESB.

Les isotopes N (14N et 15N) sont d'excellents indicateurs pour retracer les sources de substances volatiles accrétées sur les planètes telluriques4,5,20,21 en raison de leurs fractionnements importants entre les réservoirs géochimiques et cosmochimiques, comme résumé dans la figure 1. Les valeurs δ15N de Le manteau terrestre (δ15N = [(15N/14N)échantillon/(15N/14N)standard – 1)] × 1000, où la norme est le N2 atmosphérique), déduit des diamants fibreux et des basaltes des dorsales médio-océaniques, se situe principalement entre − 10‰ et 0‰ et convergent vers une valeur globalement uniforme de −5‰ (réf. 22). Des valeurs de δ15N plus négatives allant jusqu'à −20‰ et −40‰ ont été observées dans les diamants du manteau profond de la Terre, qui ont été interprétés comme étant de l'azote primordial relique et utilisés pour plaider en faveur d'une origine de chondrite à enstatite (EC) du N23,24,25 de la Terre. , car les EC δ15N sont de −45‰ à −15‰ (réf. 26). Le δ15N moyen de la surface terrestre (croûte + atmosphère) est d'environ +3‰ (réf. 22, 27), et le déséquilibre δ15N entre le manteau et la surface terrestre forme un puzzle non résolu de longue date22. Les δ15N des basaltes insulaires océaniques (OIB) sont globalement positifs (−2‰ à +6‰), ce qui est généralement interprété comme résultant de sédiments recyclés dans la source du manteau OIB28,29. Cependant, ces δ15N positifs sont plus probablement des caractéristiques primordiales en raison de l’inefficacité de la subduction profonde de N . La plupart des populations de diamants des âges archéens définissent également un manteau δ15N de −5‰ (réf. 31) ; par conséquent, la signature isotopique N des différents réservoirs de la Terre pourrait avoir été établie avant l'Archéen.

 IW), N dissolves physically and mainly as N2; however, the other N-species such as CN-, NH3 and/or N3- dissolve chemically in reduced silicate melt and become dominant at fO2  IW−2 could be caused by the much stronger triple bond of N2 in silicate melt than the Fe–N bond in metallic melt, because heavy isotopes tend to be concentrated in species with strong bonds44. In contrast, the positive ∆15 Nmetal-silicate at fO2 Si–N (470 kJ/mol) >Fe–N (398 kJ/mol) >N–H (390 kJ/mol), which supports our explanations for the ∆15 Nmetal-silicate variation. However, the relative bond energy of Fe–N and Si–N in metallic melt and N–H and N3-–cation in silicate melt at the present experimental P–T conditions cannot be evaluated because of the lack of relevant data./p>24 h before loading into graphite capsules, zirconia-lined Pt95Rh05 capsules, or graphite-lined Pt95Rh05 capsules for high-pressure experiments./p>IW−1), the main C species is carbonate89. For C solubility in silicate melt (SC-silicate) at fO2 < IW−1, we used the model from ref. 89 as:/p>IW−1, we used the model from ref. 90, which is more valid for peridotitic melt. For S solubility in silicate melt (SS-silicate), we used a recent model of ref. 77:/p>