Resculpter des points de carbone par gravure électrochimique

Rapports scientifiques volume 13, Numéro d'article : 3710 (2023) Citer cet article

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Des efforts considérables sont consacrés à l'exploration des relations structure-propriétés des points de carbone photoluminescents (points C). Cette étude révèle un mécanisme de resculpture dans les points C qui est déclenché par une gravure électrochimique et se déroule via une oxydation de surface étendue et une rupture carbone-carbone. Le processus entraîne un retrait progressif des nanoparticules et peut améliorer le rendement quantique de plus de la moitié de celui des analogues non traités.

En tant que l'un des types de nano-émetteurs les plus prometteurs, les points de carbone (en abrégé points C) présentent une émission caractéristique dépendante de la longueur d'onde d'excitation et une résistance remarquable au photoblanchiment, montrant des caractéristiques de performance similaires aux points quantiques (QD) conventionnels à base de métaux lourds1. ,2,3,4,5,6. En termes de composition élémentaire, les points C sont principalement constitués de C, H, O, N, tandis qu'un certain nombre d'études suggèrent que les groupes fonctionnels de surface jouent un rôle important dans leur dispersibilité, leur stabilité colloïdale, leurs propriétés optiques, leur toxicité, leur biocompatibilité et leurs propriétés cellulaires. adoption7.

L'origine exacte de leur comportement photoluminescent (PL) n'est pas entièrement comprise et le développement de points C sur mesure reste donc un défi ouvert. Des points C bien définis peuvent être synthétisés via un traitement thermique de ressources renouvelables8, notamment de fruits9, d'herbe10, de laine11 ou de précurseurs moléculaires tels que l'urée12, l'éthanolamine13, l'acide citrique14, l'acide folique15. Les points C dérivés de la pyrolyse sont générés dans la phase aqueuse, à l'état solide ou in situ au sein d'une matrice polymère16. En fonction de la nature des matières premières et de la méthode de synthèse suivie, le degré de graphitisation des points C peut varier considérablement depuis essentiellement amorphe jusqu'à hautement graphitique17.

En raison de leurs caractéristiques souhaitées décrites ci-dessus, les points C sont systématiquement explorés dans les domaines de la détection chimique et biologique18, de la bioimagerie19, de la nanomédecine20, des revêtements antimicrobiens21, de la nano-criminalistique22, des engrais23, des convertisseurs d'énergie24 et de l'électrocatalyse25. Il suffit de dire que les points C présentent différents niveaux de potentiels électrochimiques lorsqu'ils sont utilisés dans l'électrocatalyse, l'électrodétection, le photovoltaïque, les batteries et les diodes électroluminescentes. De plus, l'électrogénération de C-dots s'effectue via l'exfoliation d'électrodes composées de graphène, de graphite, de fibres de carbone, de nanotubes de carbone26, de charbon de bois27 (une approche descendante) ou via l'électrooxydation/électropolymérisation de petites molécules précurseurs telles que les alcools28, l'acétonitrile29 (un stratégie ascendante). Actuellement, des méthodes sont recherchées pour permettre un contrôle rigoureux de la taille des points C et de leur émission PL, facilitant ainsi d’autres applications 30,31.

Dans ce travail, nous divulguons un mécanisme déclenché électrochimiquement qui modifie considérablement les caractéristiques structurelles et les propriétés optiques des points C. Le processus repose sur une gravure électrochimique et se déroule via une oxydation de surface étendue et une rupture de la liaison carbone-carbone. Sur cette base, la taille des nanoparticules est progressivement réduite, tandis que le rendement quantique (QY) est amélioré jusqu'à 640 %. À notre connaissance, il s’agit de la première étude apportant des preuves solides de l’action de ce mécanisme de remodelage très efficace dans les points C, offrant des possibilités de réglage de la taille et de contrôle précis de leur émission PL.

Les spectres PL des dispersions aqueuses de points C (SI Fig. 1) affichent le modèle émissif caractéristique dépendant de λex dans la plage de 380 à 500 nm dans le sens où la longueur d'onde d'émission (λem) se déplace vers le rouge lorsque λex augmente. Ce type de mode émissif a été attribué aux contributions liées aux transitions de bande interdite électronique des domaines π conjugués, aux états de défauts de surface, aux effets de bord et à l'émission améliorée par réticulation, tandis que la présence de chromophores moléculaires est généralement associée à l'apparition de contributions indépendantes λex distinctes . 33,34.